Thế vận hội mùa hè năm 2012

Tại kỳ tuyển chọn vận động viên môn bơi lội của Mỹ cho Olympic 2012 ở Omaha, Nebraska, giải đấu lớn đầu tiên của cô, Ledecky giành quyền tham dự Olympic khi về nhất ở nội dung 800-m tự do với thời gian 8:19.78, hơn người về nhì là Kate Ziegler hai giây.[6] Tại Omaha, Ledecky cũng về đích thứ ba ở nội dung 400-m tự do (4:05.00) và thứ chín ở nội dung 200-m tự do (1:58.66).[7][8] Thành tích về thứ ba ở nội dung 400-m tự do là thành tích tốt nhất mà một vận động viên 15 tới 16 tuổi người Mỹ đạt được, phá kỷ lục trẻ trước đó nắm giữ bởi Janet Evans.[9] Ở độ tuổi 15 tuổi, 4 tháng và 10 ngày, cô là vận động viên Mỹ trẻ nhất tại thế vận hội mùa hè 2012.[10]

Tại Thế vận hội mùa hè 2012 tổ chức tại Luân Đôn, Ledecky vượt qua các vòng loại để được góp mặt tại chung kết 800 m tự do khi về thứ ba trong nhánh đấu với thành tích 8:23.84.[11]

Tại chung kết, Ledecky làm cả nhà thi đấu bất ngờ khi về nhất với thành tích 8:14.63, lúc đó là thành tích tốt thứ hai thế giới chỉ sau kỷ lục thế giới của Rebecca Adlington 8:14.10 lập vào năm 2008.[12] Thêm vào đó, cô phá vỡ kỷ lục Mỹ của Janet Evans là 8:16.22 có từ năm 1989. Khi thi chung kết, Ledecky đã lập nên kỷ lục dẫn trước tại nội dung 200-m, cô đã bơi nhanh hơn người đứng sau gần như toàn bộ chiều dài cơ thể. Khi hoàn thành 400-m đầu tiên thành tích của cô là 4:04.34, kỷ lục cá nhân mới của Ledecky, và xếp sẽ thứ năm nếu cô thi đấu tại nội dung 400-m tự do. Tại mốc 750-m, Ledecky nhanh 3.42 giây so với Mireia Belmonte García, và 0.31 giây chậm hơn kỷ lục thế giới. Ledecky chiến thắng khi nhanh hơn người về nhì 4.13 giây và chậm hơn kỷ lục thế giới 53 phần trãm giây. Huy chương vàng này là thànhh tích quốc tế đầu tiên của cô, mang lại cho cô giải thưởng Màn trình diễn của năm 2012 và màn trình diễn đột phá của năm tại giải Golden Goggle Awards

Thế vận hội mùa hè năm 2016

Ledecky khởi đầu Olympic Rio 2016 với tấm huy chương bạc ở nội dung 4×100 tự do tiếp sức nữ. Cô đạt thành tích 52.79 trong phần bơi của mình.

Ở nội dung 400 m tự do cá nhân, Ledecky giành huy chương vàng với thời gian bơi 3:56:46 lập kỷ lục thế giới mới.[13]

Ledecky giành huy chương vàng thứ 2 ở nội dung 200 m tự do với thành tích 1:53.73.

Huy chương vàng thứ ba của Ledecky là ở nội dung 4×200 tự do tiếp sức nữ. Cô bơi 200m cuối cùng với thời gian là 1:53:74.

Ở nội dung 800 m tự do cá nhân, Ledecky giành huy chương vàng thứ 4 đồng thời xác lập kỷ lục thế giới mới ở nội dung này là 8:04:79. Ledecky là vận động viên bơi đầu tiên chiến thắng ở 3 nội dung 200, 400 và 800 m tự do trong cùng 1 kỳ Olympic kể từ thành tích Debbie Meyer đạt được tại Thế Vận Hội 1968 ở Mexico.[14]